Se han encontrado hachas de sílex y de piedra pulimentada del Paleolítico y del Neolítico en diversos lugares del término municipal, lo que demuestra la presencia del hombre en tierras castilleras desde los tiempos prehistóricos.

La habitabilidad humana en las numerosas cuevas que existen o existían en la zona es algo que tiene su lógica, sobre todo las que por su posición en terrenos ricos o por la abundancia de agua próxima a esas cuevas, debieron ser las apropiadas para refugio del hombre en la prehistoria. Las ya desaparecidas cueva del Salado o cueva del Búho, o las que aún se conservan como la Cueva de la Monea, la Cueva del Jabonero, la del Agua y la de los Murciélagos, o las ya hundidas cuevas del frente de la Acamuña, entre otras, demuestran que en el término de Castillo abundaban estas edificaciones; no en vano, algunos historiadores aseguran que el nombre del pueblo significa Castillo de las Cuevas.

Los primeros testimonios de la presencia humana en este municipio se remontan al IV milenio antes de Cristo, en las cuevas del Plato y la Chatarra, habitadas por un grupo de pastores que fabricaron cerámicas decoradas con incisiones. De la Edad del Bronce o Cobre Final es el poblado de Campana, en la carretera secundaria Castillo – Alcalá la Real.

Emplazada en la meseta que forma el cerro de Cabeza Baja, en la falda de la sierra Ahíllo, se encuentra el poblado de “Encina Hermosa”, que se ha identificado como Ipocobúlcula, poblado éste que reunía todas las condiciones de habitabilidad como eran la suavidad del clima, la proximidad de agua abundante y el enclave estratégico para seguridad y defensa. Se trata de un gran centro poblacional fortificado, de nueve hectáreas, fundado en un momento tardío de la cultura ibérica y que alcanzó su desarrollo en la etapa altoimperial romana, en el s. I de nuestra era. Aunque hay que decir que historiadores y arqueólogos han reconocido las ruinas y restos que cubren la meseta de Cabeza Baja pertenecientes a culturas de la piedra, ya que se han encontrado hachas de sílex mezcladas con restos de otras culturas como anillos, monedas, urnas cinerarias y objetos de bronce y de cerámica. Luego nos encontramos con un asentamiento de gran importancia histórica y arqueológica.

Otro asentamiento de época ibérica y que se mantuvo en época romana es el de la Torre de la Gorgolla. A la etapa imperial corresponde la villa romana del Cortijo del Baño, en Venta del Carrizal.

Durante la etapa islámica fue conocido como Hins al-Uqbin, que unos traducen por Castillo de las Águilas y otros por Castillo de las Cuevas. Durante las últimas décadas del siglo IX y las iniciales del X, estuvo envuelta en la revuelta muladí. En el 918, el califa Abd Al-Rahman III aplastó la rebelión. Tras la ruptura de la unidad mantenida en el califato, Castillo de Locubín quedaría en manos de los Ziríes de Granada y posteriormente en el distrito catastral encabezado por Alcalá la Real.

Por su posición fronteriza pasó varias veces de manos musulmanas a castellanas. En tiempos de las conquistas de Fernando III, formó parte de los territorios de la Orden de Calatrava, constituyendo uno de los límites avanzados de la encomienda de Martos. Fue definitivamente conquistada por Alfonso XI en 1341 y, cuatro años más tarde, el rey firmaba en Burgos un Privilegio por el que donaba el pueblo y castillo a la ciudad de Alcalá la Real, como merced a sus servicios.

Esta dependencia civil y religiosa de Castillo respecto a Alcalá la Real perduró hasta las primeras décadas del XIX. En el año 1600, los vecinos reclamaron por primera vez y sin éxito su segregación. Pero, no fue hasta el 27 de febero de 1626, cuando se recibió en la corte de la reina regente la instancia de Francisco Manuel Pérez, la persona encargada de la administración del Ayuntamiento de Castillo, para la independencia del municipio.

Entre los argumentos que justificaban dicha petición estaba la incompatibilidad de dependencia, ya que el vecindario contaba ya con 4000 habitantes y los fondos que se recibían eran insuficientes para atender las necesidades de la población, ni desempeñar la administración de la Justicia con el correcto funcionamiento.

En 1627, el rey Felipe IV vendía el lugar al marqués de Trujillo, lo que significaba su segregación. Pero esta situación duró poco, en 1693 pasa de nuevo a la Corona y en 1698 se reintegra a la jurisdicción alcalaína. En 1729 se solicitaba mediante pleito la separación, pero nuevamente ganaron los argumentos de Alcalá la Real. En 1810 la consiguió, pero por muy poco tiempo, ya que en 1814 pasa a depender de nuevo de Alcalá la Real. De nuevo se independizó en 1820 hasta 1823 y fue en 1835 cuando consiguió emanciparse definitivamente. Es en 1915 cuando el Rey Alfonso XIII le otorga el título de Ciudad.

Durante todo este periodo la población fue creciendo y afianzándose: en 1627 contaba con una población de 400 vecinos, a principios del XIX el número se elevaba a 1.075 y, a finales la misma centuria, eran 6.274 habitantes.